李叔同在杭州期间，交往比较密切的，浙江一师平共处的同事有夏丏尊、美丹书、堵申甫；校外常往来的有马一浮、林同庄、周佚生等。马一浮早已研究佛学，是一位有名的居士，对他的影响特别大。但他这时只看一些理学书和道家的书类，做学尚谈不到。有一次，夏丏尊看到一本日文杂志上有篇关于断食的文章，说断食是身心“更新”的修养方法，自古宗教上的伟人如释迎、耶苏，都曾断过食。说断食能生出伟大的精神力量，并且列举实行的方法。李叔同听后决心实践一下，便利用一九一六年寒假，到西湖虎跑定慧寺去实行。经过十七天的断食体验，他取老子“能婴儿乎”之意，改名李婴，同时对于寺院的清静生活也有了一定的好感，这可说是他出家的近因。他断食后写“灵化”二字赠其学生朱稣典；将断食的日记赠堵申甫，又将断食期间所临的各种碑刻赠与夏丏尊。从此以后，他虽仍在学校授课，但已茹素读经，且供佛像了。
过了新年，即一九一七年，他就时常到虎跑定慧寺习静听法。这年旧历正月初八日，马一浮的朋友彭逊之忽然发心在虎跑寺出家，恰好李叔同也在那里，他目击当时的一切，大受感动，也就皈依三宝，拜虎跑退居了悟老和尚为皈依师。演音的名，弘一的号，就是那时取定的。从此马一浮常借佛书给他阅览，前后借给长水大师《起信论笔削记》、《灵峰毗尼事义集要》、《宝华传戒正范》等。他也常到虎跑寺去请问佛法。是年九月，他写了“永日视内典，深山多大年”一联，呈法轮禅师，自称“婴居上总翁”就是这时的纪念。
一九一八年旧历七月十三日，李叔同结束了学校的教务，决心至虎跑定慧寺从皈依师了悟老和尚披剃出家，正式名为演音，号弘一。出家后，别署很多，常见的有一音，弘裔，昙肪，论月，月臂，僧胤，慧幢，亡言，善梦等，晚年自号晚晴老人，二一老人等。他出家以前，将生平所作油画，赠与北京美专学校，笔砚碑帖赠与书家周承德，书画临摹法书赠与夏丏尊和堵申甫，衣服书籍等赠与丰子悄、刘质平等，玩好小品赠给了陈师曾，当时陈还为他这次割爱画了一张画。
同年九月，他到杭州灵隐寺受县足戒，从此成为一个“比丘”。他受戒以后，看了马一浮居士送他的《灵峰毗尼事义集要》和《宝华传戒正范》，觉得按照戒律规定实不得戒。他是事事认真的人，因此发愿研习戒律，这是他后来发愿宏扬津学的因缘。
弘一大师受戒之后，先到嘉兴精严寺访问了范古农居士，在精严寺阅藏数月，又到西湖玉泉寺安居，专研律部。他因杭州师友故旧酬酢太多，而且慕名的人又不断来访。一九二零年夏，假得弘教律藏三侠，决定到浙江新城贝山闭关，埋头研习。这时在玉泉寺同住的程中和居士即出家名弘伞，和他同到贝山护关。因为贝山环境不能安居，越年正月重返杭州玉泉寺，披阅《四分律》和唐代道宣、宋代元照的律学著述。
一九二一年三月，由吴壁华、周益由二居士介绍，到温州庆福寺闭关安居，从事《四分律比丘戒相表记》的著作，并亲自以工楷书写，历时四载，始告完成。出版后部分寄赠日本，很受日本佛教学者的重视。此后几年间，他出游各地，曾到普陀参礼印光法师，又到过衢州莲花寺写经，为参加金光明法会一度到过庐山大林寺；不久又回杭州，在招贤寺整理华严疏钞，继在常寂光寺闭关。后来为了商量《护生画集》的出版，也到过上海江湾丰子恺先生的缘缘堂。这时叶圣陶（绍钧）先生写了一篇《两法师》（介绍弘一与印光）散文，发表于《民锋》杂志，后来收入叶氏《未厌居习作》，由上海开明书店出版，并作为活叶文选，为中学生所爱读，干是名闻全国。
一九一八年冬，弘一大师为了《护生画集》的事又到了上海。偶然遇到旧友尤惜明与谢国樑（后来尤氏出家名演本，谢氏出家名寂云）二居上将赴暹罗（今泰国）弘法，在沪候轮，大师一时高兴，便参加了他们的商行弘法团。船到厦门，受到陈嘉庚胞弟陈敬贤居士的接待，介绍他们到南普陀寺去住。他在这里认识了性愿、芝峰、大醒、寄尘诸法师，被恳切地挽留，后来尤谢两居士乘船继续南行，而弘一大师就独自留在厦门了。这是他初次和闽南结下的因缘。不久，由于性愿法师的介绍，他就到泉州南安小雪峰寺去过年。这一年冬天，夏丏尊、经亨颐、刘质平、丰子恺等，募款为他在浙江上虞油马湖盖了一座精舍，命名“晚晴山房”。后来又成立一个“晚晴护法会”，在经济上支持他请经和研究的费用。他后来从日本请来古板佛经一万余卷，就是这个晚晴护法会施助的。
一九二九年春，他由苏慧纯居士陪同，自泉州经福州至温州。在福州候船时，他和苏居上游了鼓山涌泉寺，在寺里发现工部未入大藏的《华严流论纂要》，叹为希有，因发愿印刷一子五部，并拟以十二部赠与日本各大学。在他晚年的十四年间（一九二八——一九四二），最初几年虽然常到江浙的上海、温州、绍兴、杭州、慈溪、镇海各地云游；但自一九三七年以后，除了一度应谈虚法师请到青岛湛山寺讲律，小住数月之外，整个晚年都是在闽南度过的。他常往来于泉厦之间，随缘居住。在厦门他先后在过南普陀、太平岩、妙释寺、万寿岩、日光岩、万石岩和中岩等处。
抗战初期，一度到漳州、住过南山寺、瑞竹岩和七宝寺。他与泉州特别有缘，曾住过承天寺、开元寺、百原庵、草庵、福林寺、南安小雪峰、慧泉、灵应寺、惠安净峰寺、灵瑞山、安海澄停院、、水春蓬壶普济寺等处。前后亲近他学律的有性常、义俊、瑞今、广洽，广究、昙昕、传贯、圆拙、仁开、克定、善契，妙莲等十余人。一九四二年秋病革，书二渴与诗友告别，偈云：
君子之交，其淡如水。执象而求，咫尺千里。问余何适？廓尔亡言。花枝春满，天心月圆。
同年十月十三日（旧历九月初四日）圆寂于泉州不二祠温陵养老院晚晴室，享年六十三岁。弥留之际，还写了“悲欣交集”四字，一面欣庆自己的解脱，一面悲愍众生的苦恼。这末后一句，真有说不尽的“香光庄严”。灭后遗骨分葬于泉州清源山弥陀岩和杭州虎跑定慧寺，这两处都分别为他建了灵塔。
由一个浊世公子，而留学生、而艺术教育家、最后成为律宗高僧的弘一大师，早年才华横溢，在艺术各方面都得到了充分的发展。其为人可谓“绚烂之极，归于平淡”的典型了。他虽避世绝俗，而无处不近人情。值得我们尊敬和学习的，是他的多才多艺和认真的精神。他一生做人确是凡事认真而严肃的。他要学一样就要像一样，要做什么就要像什么。古人有话说：“出家乃大丈夫事，非将相之所能为”。他既出家做了和尚，就要像个和尚。在佛教许多宗派中，律宗是最重修持的一宗，所谓三千威仪，八万细行，他不但深入研究，而且实践躬行。马一浮有诗挽他说：「苦行头陀重，遗风艺苑思。自知心是佛，常以戒为师」，读此可谓如见其人了。
弘一大师的佛学思想体系，是以华严为境，四分律为行，导归净土为果的。也就是说，他研究的是华严，修持弘扬的是律行，崇信的是净土法门。他对晋唐诸译的华严经都有精深的研究，曾著有《华严集联三百》一书，可以窥见其用心之一斑。
我国佛教的律学，古译有四大律：即《十诵律》、《四分律》、《五分律》、《摩河僧祇津》，到了唐代义净留学印度回国，又译出《根本说一切有部律》许多部，后人称之为新律」。他初出家时学的是“新律”，即《有部律》。这是唐代义净所译的戒律，通行于当时的印度。弘一大师称赞义净博学强记，贯通律学精微，实空前绝后的中国大律师。他初学有部律时，写过《根本说一切有部毗奈耶犯相摘记》、《自行钞》和《学根本说一切有部律人门次第》，对有部律是深深用过苦功的。
后来他因友人之劝，改学《四分律》。因为现存的四大律之中，《十诵》、《僧抵》、《五分》三律，后来研究者少，其注释至今已无一存；而《四分律》独盛，注疏也多存在。唐道宣所著有《四分律行事钞》、《戒本疏》、《羯磨疏》、称为南山三大部。来杭州灵芝元照，著三部记解释道直的三大部疏，即《行事钞资持记》、《戒本疏行宗记》、《羯磨疏济缘记》、称为“三疏”、“三记”。南宋禅宗大盛，律学无人过问，这些唐宋诸家的律学撰述、悉皆散失。到了清初，惟存《南山随机羯磨》一卷。明末藕益大师不见古代疏记，只能写出《毗尼事义集要》而已。到了清末，这些唐宋律学的著述，才自日本再传中国。所以他穷研《四分律》，看了唐宋律学著作之后，化了四年时间，著成《四分律比丘戎相表记》。此书和他晚年所撰的《南山律在家备览略篇》，是他精心撰述的两大名著。
弘一大师认为正法能否久住，在于《四分律》能否实践。一九三一年二月，他在上虞法界寺佛前，发专学南山律誓愿。一九三三年曾集合学者十余人于泉州开元寺尊胜院研究律学，称为南山律学苑；根据日本请回古版律书，圈点南山三天部并讲律修持。试读这时他为南山律学苑撰的一联，可以概见他晚年的志愿。联云：
南山律学，已八百年湮没无传，何幸遗编犹存东土；水僧园，有十余众承习不绝，能令正法再住世间。
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