光华大学校训是王阳明的“知行合一”。张校长在王阳明学说的基础上有所创新。用他自己的话来说，就是“贵在实行，不尚空谈”，要“说得出，做得到”。从光华当时开设的专业来看，除政治、社会、教育、文学和历史等系科外，很大一部分是有关发展实业的，包括土木工程、经济、会计、银行、工商管理等。他反对在培养人才上“闭门造车”，以致“车不合辙”。他主张光华毕业的同学应当力求使自己所学的知识能“合辙”，这就是他所说的“知行合一”。
1939年，张校长在《己卯光华年刊序》中说过这样一段话：“……有史以来，艰难困苦，未有甚于今日者也!……向之所谋海防、江防、陆防者，今日渐渐移而至于腹地；向之所谓财源与夫货币等等，今或左右于他人之手；向之所谓工商者，今无一不与邻国相联系，甚且得操纵之……我以生货往，彼以成品来，盘剥之余，几何无不取膏血而尽之也!”这些话说得很沉痛，表明“国难愈甚，志气愈坚”（引自张校长：《赠宁波效实中学己卯毕业同学序》）。他认为“人生于世，惟志是视，志之所在，虽千回百折而必有以达其志”（引自张校长：《光华五周年书序》）。他认为强寇压境，只是一时的“艰难”，是“狼突豕奔”，还比较容易“应变”；而如果不注意人才培养，或者培养出来的人不“合辙”，那么他日的艰难将更甚，以致会被人“鲸吞蚕食，其患无穷”。这说明他把王阳明的“致良知”、“知行合一”的学说，同当时中国的“救穷”、“救亡”联系起来。
这种思想，在他给儿子的一封信中也得到反映。1937年他的一个儿子将从经济系毕业，在选择职业问题上征求他父亲的意见。张校长在回信中说：“我是曾经沧海之人，甚不愿子弟入仕途，但汝既是学政治经济，当然在此路上走。不过要专精一些。专精谈何容易，全在学识与经验，书本上所得与经历上所得，两者必须贯串。至于经济更是立国之本。我不愿谈政治，而恰愿谈经济。中国大病是在贫字。货弃于地，而书生以不治生产鸣高，如何不穷？！汝要做官，必须以做官救一般之穷为志趣……”
大学的学生，也像当时所有大学一样，有左、中、右各派。当时，在中国共产党领导下，很有影响的中国左翼作家联盟（简称“左联”）在光华大学有个小组，组长是苏灵扬。据同学回忆，1933年冬，蒋介石的白色恐怖越来越残酷，上海各大学的进步学生八十多人，并有一位教授，于12月21日同时被捕，其中有光华大学学生十四人，包括诗人田间（童天鉴）、作家周而复（周德）等。这些学生被捕后，张校长出于对青年学生的爱护，向当时上海特别市市长吴铁城力保。张校长主持正义，对校中进步教师也力加保护。1930年，光华政治系教授罗隆基在《新月》杂志上发表文章，主张维护人权，批评国民党专制。当时教育部竟饬令光华大学把罗隆基撤职。为此，张校长于1931年1月19日呈文国民政府，文中说：“今旬奉部电遵照公布后，教员群起恐慌，以为学术自由从此打破，议论稍有不合，必将陷此覆辙，人人自危！”当时蒋介石故作姿态，提出“赦免政治犯”以愚弄人民。张校长即就题发挥：“夫因政治而著于行为者尚且可以赦免；今罗隆基仅以文字发表意见……略迹原心，意在匡救阙失。言者无罪，闻者足戒。……拟请免予撤职处分，以示包容。”但蒋介石并不“给面子”，据1931年1月18日胡适致陈布雷信（稿）中提到罗隆基时说：“此事即无可挽回。对此，也可见张校长能上书据理力争，确实是有一番勇气的。”
光华大学在张校长专心擘划下发展得很快。校基扩大了，又陆续兴建了科学馆、体育馆、健身房、疗养院、实习工场，以及丰寿堂（取王丰镐与张寿镛名字而成）为大礼堂等。不幸在抗战爆发后，全部建筑物毁于敌火。张校长在一首诗中沉痛地记述此事。
育材国之本，三乐原不离。
经营十四载，不恤身为羁。
一旦风云翳，遂令日月亏。
（自注：光华大学经营十四年，去岁校舍悉毁。）
他把这场浩劫比作“日月亏”。但他并不气馁，一方面把大学、中学转入租界，赁屋上课；另一方面，亲自入川（1938年），在成都设立分校。四川知名人士张仲铭慷慨捐赠基地六十余亩，在成都草堂寺附近兴建金碧辉煌的新校舍。抗战时期，光华大学成都分校为国家培养了大批人才。抗战胜利后，改名“成华大学”。1952年全国高校院系调整时，又并入四川财经学院。
1941年，太平洋战争爆发，日军进占公共租界。为了避免日伪玷污光华名义，张校长毅然解散光华大学和附中，化整为零，以“诚正学社”名义收纳文学院师生；以“格致学社”名义收纳理、商两学院师生；另以“壬午补习社”名义收纳光华附中的师生，使弦歌不绝。此外，他在自己家里开办“养正学社”，亲编讲义，讲授史学大纲、诸子大纲等课，所谓“雨淋日炙全不管，风霜历练见明驼”。他履行了与光华同始终的誓愿。
老翁七十无他望，坐看专家奕奕神
张校长的晚年（1931-1945年），除了办学之外，可用一个字来概括，即“书”字：读书，著书，编刻《四明丛书》，替国家购书，整理个人藏书。办学，实际上也就是让青年有地方安心读书。
他退出官场，就一面读书，一面编订乡邦文献。他有诗纪曰：
藏书如不读，滋味哪知长？
琳琅廿万卷，椠刻不寻常。
取之自怡悦，聊作鞭贫粮。
编目犹非易，尽读岂渠央。
另一首曰：
昔佐度支使，世风挹炎凉。
吴月先看罢，乡献逮津梁。
（自注，先辞江苏财政厅长，再辞财政次长，编《四明丛书》得七集。）
张校长编纂《四明丛书》，是他对于浙江文献事业的最大贡献。这部丛书搜集之广，卷帙之繁，是全国乡邦文献中所罕见的。丛书中的每一种都有张校长所撰的序或跋。很多珍本，都是从北京图书馆、天一阁、文澜阁、刘氏嘉业堂等公私藏书中辗转采访抄得的。历代文人不乏重视乡贤遗著或乡邦文献，但像张校长那样编刻《四明丛书》，无论誊写、雕版、印刷，没有得到政府的任何资助，全靠个人的心力，这的确是一件艰辛的事情！他在这部巨著的序中说：“寿镛飘零海上，时值用兵，双鬓已皤，一卷不释。读元次山诗，曰：‘斯世虽乱，吾心不乱’。积一二月之心力，汇五百载之文献，枪林弹雨之中，汗竹秋灯之下，勉写成篇，以报乡先哲于万一，亦他州作客，垂老信书之意乎？！”《四明丛书》与其他乡邦文献比较，是有其独到之处的。国外学者也注意到了这一点，1973年，日本宫崎大学教授山内正博，在巴黎举行的第29届国际东方学大会上，发表了一篇题为《张寿镛的思想》的论文，其中有一段说：“张寿镛是一位（中国）南方文化传统的忠实继承者。他……编纂了《四明丛书》，对丛书中的各书分别写了序言，并作了注释。通过这些序言和注释的内容，可以看出他的主要思想和王应麟、王守仁、黄宗羲一脉相承。张寿镛的思想虽然有时和上述三人思想不一致，但在他们的思想基础上有所创新，在当地流传甚广，在反法西斯侵略斗争中是有力的武器。”